За многие века своего существования монастырь собрал уникальную и чрезвычайно богатую коллекцию рукописей, архивов, библиотек и икон. Она включает в себя как единое целое около 1100 рукописей (славянских, греческих, молдавско-влахийских и др.), более 1000 средневековых и предренессансных грамот и документов (болгарских, греческих, молдавско-влахийских, османских и русских), огромный архив эпохи Возрождения и постренессанса (более 100 000 архивных единиц), а также более 30 000 книг, из которых сотни редких старопечатных изданий, которых нет ни в одной болгарской библиотеке. Переносных иконок насчитывается более 1000.
Если сохранившиеся ранние литературные памятники в монастыре носят в основном литургический характер, то из более поздних периодов дошли исторические труды, такие как Хроника византийского историка Иоанна Зонары в славянском переводе 1433 года. В годы, когда на Балканах уже прочно установилось османское владычество, вся Святая Гора, в частности, святая обитель Зограф, стала хранилищем истории балканских народов. В 1762 году в монастыре Зограф преподобный Паисий Хилендарский завершил свой труд „Славяно-болгарская история“, черновик которого до сих пор хранится в монастырской библиотеке. „История“ Паисия не является единственной попыткой описать болгарскую историю. Из-под пера неизвестного зографского монаха вышла также „История вкратце о болгаро-словенском народе“, известная также как „Зографская Болгарская история“, дошедшая до нас в переписи монаха Якоба в 1785 году.
Сегодня сохранилось чуть более десяти оригинальных документов, вышедших из канцелярии средневековых болгарских правителей. Три из них находятся в архивах Святой Горы: хрисовул царя Ивана Александра от 1342 года и Витошская грамота царя Ивана Шишмана (в Зографской Святой обители), а также Ватопедская грамота царя Ивана Асена II (в Ватопедском монастыре). Кроме них, в архиве Зографа хранится еще несколько средневековых славянских грамот, переводы греческих документов и более поздние компиляции старых монастырских документов (Калиманова грамота и Сводная грамота). Здесь хранится более 60 византийских документов, среди которых множество изданных византийскими императорами и Константинопольскими патриархами, относящихся к средневековому балканскому прошлому.
Сохранившиеся сегодня литературные памятники не дают полного представления о прежнем состоянии монастырских архивов и библиотеки. Некоторые из рукописей были уничтожены или утеряны еще в средние века или во времена османского владычества. В «Житии 26 святых Зографских мучеников» говорится, что „в башне и церкви были полностью сожжены вместе с 193 книгами, церковной утварью и золотыми епитрахилями, многоцветными завесами и всеми церковными сосудами, оставленными благочестивыми и первенствующими царями – именно святым царем Петром, великим Иоанном Асеном (II) и Симеоном“. Другая часть зографских памятников в настоящее время, по стечению исторических обстоятельств, находится за пределами монастыря. Одно из них - Зографское глаголическое Евангелие (X век), сегодня находится в Российской национальной библиотеке в Санкт-Петербурге.
Текст составил: Митов Георгий